Multi-Skalen-Modellierung und -Simulation magnetischer Nanostrukturen

Eine wissenschaftliche wie auch anwendungsbezogene Herausforderung für die Nanotechnologie stellt der weite Bereich des Magnetismus dar. Eine hohe Motivation zur Synthese und Charakterisierung von Nanomagneten entstammt ihren potentiellen Anwendungen. Oft genannt als kleinste Speicherbausteine ermöglichen sie theoretisch auch Informationsspeicherung weit unterhalb des superparamagnetischen Limits. Als Herzstück der so genannten Spintronik liefern sie neuartige Ansätze für zukünftige Elektronikbausteine und -Schaltungen. Stark zugenommen haben in den letzten Jahren Untersuchungen von Nanomagneten für biomedizinische und biotechnologische Anwendungen, besonders in der Sensorik.

Zu den Nanomagneten, die Gegenstand meiner Forschungsprojekte sind, gehören derzeit magnetische Nanopartikel, nanostrukturierte magnetische Schichtsysteme und magnetische Moleküle. Die Variation in der Atomanzahl ist dabei enorm. Die besonderen Eigenschaften von Nanopartikeln entstehen durch eine große Anzahl von Oberflächenatomen und der endlichen Atomanzahl im kristallinen Kern. Magnetische Moleküle zeichnen sich dadurch aus, dass sie nur eine kleine Anzahl paramagnetischer Ionen, oft hochsymmetrisch, in einer organischen Matrix beherbergen. Aufgrund der Austauschwechselwirkung zwischen den Ionen entstehen dabei magnetische Objekte mit erstaunlichen Eigenschaften.

Aus theoretischer Sicht stellen alle Arten von Nanomagneten hochkomplexe Systeme dar. Auf der Modellebene lassen sich Nanomagneten in den meisten Fällen mit Hilfe des Heisenbergmodells beschreiben. Allerdings sind quantenmechanisch exakte Rechnungen nur im Bereich der magnetischen Moleküle möglich, und selbst dort nur für Systeme, die aus wenigen wechselwirkenden magnetischen Momenten bestehen. In einigen einfachen Fällen lassen sich mit Hilfe von Quanten-Monte-Carlo-Rechnungen auch größere Systeme berechnen, allerdings versagt diese Methode aufgrund des sogenannten "Vorzeichen-Problems" bei der Simulation der hochinteressanten frustrierten Systeme. Als einzige Alternative bleiben schließlich klassische Methoden, die entweder atomar aufgelöst, diskret und gitterbasiert oder in Form einer kontinuierlichen Beschreibung als sogenannte mikromagnetische Methoden auf der Basis der Finite-Elemente-Methode (FEM) und der Rand-Elemente-Methode (BEM) sehr umfangreich und flexibel einsetzbar sind.

Mit Hilfe umfangreicher, selbst entwickelter Software auf der Basis klassischer Monte-Carlo- und Spin-Dynamik-Methoden [10] konnten in den letzten Jahren vor allem Beiträge zum Verständnis geometrisch frustrierter magnetischer Systeme geleistet werden. Zentrale Untersuchungsgestände waren insbesondere die hochsymmetrischen Polyoxometallate {Mo72Fe30} und {Mo72Cr30}. Aufgrund der gigantischen Hilbert-Raum-Größe entziehen sich diese Systeme bis heute einer quantenmechanisch exakten Beschreibung. Ungeachtet dessen, konnten für diese Systeme mit Hilfe klassischer Methoden eine ganze Reihe erstaunlicher Eigenschaften vorhergesagt und experimentell bewiesen werden [11]. Ähnlich erstaunliche Eigenschaften zeigt ein Modellsystem, dessen magnetische Momente in Form eines Ikosaeders angeordnet sind. Die aufgrund von antiferromagnetischer Wechselwirkung entstehende geometrische Frustration führt in diesem System zu einer Metastabilität, die man sich zukünftig möglicherweise als Nano-Schalter zu Nutze machen kann [12]. Für eine Reihe weiterer Systeme konnte insbesondere gezeigt werden, dass vermeintlich quantenmechanische Effekte tatsächlich klassisch erklärbar sind [13].

Eine weitaus größere Herausforderung stellt die theoretische Untersuchung wechselwirkender Nanomagnete dar. In Systemen von Nanomagneten, die auf Oberflächen aufgebracht bzw. in Schicht- oder Bulk-Systemen eingebettet sind, treten bei niedrigen wechselseitigen Abständen aufgrund der magnetostatischen Wechselwirkung kooperative Phänomene auf. Aus theoretischer Sicht stellen solche

Strukturen von Nanomagneten hochkomplexe Systeme dar: Magnetische Dipolwechselwirkungen sind langreichweitig und wirken nicht nur zwischen nächsten Nachbarn, sondern über das ganze System. Die Dynamik kollektiver Spin-Anregungen ist hochgradig nichtlinear. Anisotropie-Effekte und magnetisches Tunneln sowie oberflächenvermittelte Austauschwechselwirkungen spielen eine wichtige Rolle. Im Rahmen des Projekts "Modellierung und Simulation wechselwirkender freier und deponierter Nanomagnete" innerhalb der DFG-Forschergruppe FOR 945 "Nanomagnete: von der Synthese über die Wechselwirkung mit Oberflächen zur Funktion" befasst sich die AG CMSE derzeit mit dem Wechselspiel dieser Faktoren und ihrem Einfluss auf die statischen und dynamischen magnetischen Observablen. Um FEM Simulationen zu Nanopartikeln durchführen zu können, wurden die notwendigen mikromagnetischen Gleichungen (inklusive einer benutzerfreundlichen Bedienungsschnittstelle) in ein kommerzielles Werkzeug (COMSOL Multiphysics) implementiert [14].

Eine interessante Anwendung wechselwirkender Nanomagnete wird im Projekt "Magnetoresistive Sensorik auf der Basis von Nanopartikeln in neuartigen Siliziumgelen" im Rahmen des kürzlich eingerichteten Forschungsverbunds "Modellbasierte Realisierung intelligenter Systeme in der Nano- und Bio-Technologie (MoRitS)" untersucht. Der Fokus dieses Projektes liegt auf der simulationsunterstützten Entwicklung von magnetoresistiver Sensorik auf der Basis von nanopartikulären Systemen, bei denen magnetische Nanopartikel in neuartige Siliziumgele dispergiert und durch Einwir¬kung äußerer Magnetfelder strukturiert werden, um gezielt GMR-Kennlinien einzustellen. Für die Berechnungen müssen simultan Spin-Dynamik- und Molekular-Dynamik-Simulationen durchgeführt werden, die zusätzlich die (mikro-)viskosen Eigenschaften der Gele berücksichtigen müssen.

Im Projekt "Modellierung und Simulation der statischen und dynamischen Eigenschaften nanostrukturierter magnetischer Multischichtsysteme" werden Schichtsysteme betrachtet, deren Abmessungen im Nanometerbereich, und zwar unterhalb von 10 nm lateraler und 5 nm vertikaler Ausdehnung, liegen. Experimentell werden derartige Schichtsysteme von der Gruppe um Prof. Günter Reiss von der Universität Bielefeld untersucht. Aus Sicht der Modellbildung und Simulation befindet man sich hier in einem sehr innovativen Bereich. Es stellt sich z.B. die Frage inwieweit man solche Systeme quasi atomar, also gitterbasiert, betrachten muss, oder ob man kontinuierliche Methoden wie FEM oder BEM anwenden kann. Damit ein Schichtsystem als MRAM Speicher verwendet werden kann, benötigt man eine hohe Lebensdauer eines Speicherzustands (min. 10 Jahre) und gleichzeitig eine hohe Schaltfrequenz (im GHz Bereich). Unglücklicherweise führt jedoch eine hohe Lebensdauer (die ist verbunden mit einer hohen Anisotropiebarriere) zu Schwierigkeiten beim Schalten (da man genau diese Barriere überwinden muss) und eine hohe Schaltfrequenz zu einer entsprechend niedrigen Lebensdauer. Eine Aufgabe besteht nun darin, geeignete Geometrien zu finden (Form, Schichtdicken, laterale und vertikale Ausdehnung usw.), die zu einer optimalen Speicherstruktur führen können. Darüber hinaus möchte man das MRAM mit Hilfe von Strompulsen schalten. Dafür nutzt man den sog. "spin-torque" Effekt aus. Ein methodischer Teil der Arbeit besteht nun darin, diesen spin-torque Effekt in eine bestehende Software einzubauen. Mit Hilfe der vorhandenen gitterbasierten Methoden kann man zudem temperaturabhängig simulieren, was ebenfalls einen neuen Aspekt darstellt.

[10] L. Engelhardt, C. Schröder, "Simulating computationally complex magnetic molecules", Buchbeitrag in Molecular Cluster Magnets (Ed: R. E. P. Winpenny), World Scientific Publishers, Singapore, ISBN: 9-8143-2294-6 (2011)

[11] C. Schröder, Y. Furukawa, M. Luban, R. Prozorov, F. Borsa, K. Kumagai, "Spin freezing and slow magnetization dynamics in geometrically frustrated magnetic molecules with exchange disorder", J. Phys.: Condens. Matter 22 (21), 216007 (2010); C. Schröder, R. Prozorov, P. Kögerler, M. D. Vannette, X. Fang, M. Luban, A. Matsuo, K. Kindo, A. Müller, A. M. Todea, "Multiple nearest-neighbor exchange model for the frustrated Keplerate magnetic molecules {Mo72Fe30} and {Mo72Cr30}", Phys. Rev. B 77, 224409 (2008) (Editors' Suggestion); C. Schröder, H. Nojiri, J. Schnack, P. Hage, M. Luban, P. Kögerler, "Competing Spin Phases in Geometrically Frustrated Magnetic Molecules", Phys. Rev. Lett. 94 (2005) 017205; A. Müller, M. Luban, C. Schröder, R. Modler, P. Kögerler, M. Axenovich, J. Schnack, P. Canfield, S. Bud'ko, N. Harrison, "Classical and Quantum Magnetism in Giant Keplerate-type Magnetic Molecules", ChemPhysChem 2 (2001) 517

[12] C. Schröder, H.-J. Schmidt, J. Schnack, M. Luban, "Metamagnetic phase transition of the antiferromagnetic Heisenberg icosahedron", Phys. Rev. Lett. 94 (2005) 207203

[13] V. Hoeke, K. Gieb, P. Müller, L. Ungur, L. F. Chibotaru, M. Heidemeier, E. Krickemeyer, A. Stammler, H. Bögge, C. Schröder, J. Schnack, T. Glaser, "Hysteresis in the Ground and Excited Spin State Up to 10 T of a [MnIII6MnIII]3+ Triplesalen Single-Molecule Magnet", Chem. Sci. 3 (2012) 2868; M. Prinz, K. Kuepper, C. Taubitz, M. Raekers, B. Biswas, T. Weyhermüller, M. Uhlarz, J. Wosniz, J. Schnack, A. V. Postnikov, C. Schröder, S. J. George, M. Neumann, P. Chaudhuri, "A star-shaped heteronuclear CrIIIMnII3 species and its electronic and magnetic structure: Spin frustration studied by XMCD, high field magnetic measurements and theoretical simulations", Inorg. Chem. 49, 2093 (2010)

[14] L. Teich, A. Hütten, C. Schröder, "Utilization of COMSOL Multiphysics' JAVA API for the Implementation of a Micromagnetic Modeling and Simulation Package with a Customized User Interface", COMSOL Conference Europe, Mailand, Oktober 2012